超螢光屬於量子光學(xué)範疇，它是多粒子體系的集體自發(fā)輻射行為。在光激發(fā)下，自發(fā)輻射場與周圍偶極子相互作用發(fā)生相位同步，形成宏觀巨偶極子，產(chǎn)生短而強的光脈衝。因此，超螢光比普通螢光更快、更強，在量子計算、量子通訊等前沿領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。傳統(tǒng)超螢光需要在低溫、低壓和強磁場等極端條件下實現(xiàn)。得益於稀土離子的窄線寬和退相干時間長的優(yōu)點，近期，研究人員在室溫下觀測到了Nd3+的上轉(zhuǎn)換超螢光。然而，由於參與相干耦合的粒子數(shù)低（N=11），超螢光發(fā)射強度和螢光壽命還無法滿足實際應(yīng)用要求。另外，稀土上轉(zhuǎn)換超螢光的激發(fā)態(tài)動力學(xué)等基礎(chǔ)發(fā)光物理還有待進一步深入研究。
Nd3+的上轉(zhuǎn)換超螢光實驗資料圖
近日，中國科學(xué)院福建物構(gòu)所研究團隊基於自行研製的納米光子學(xué)測試系統(tǒng)，採用800nm飛秒脈衝鐳射激發(fā)，首次觀測到Nd3+納秒級的室溫上轉(zhuǎn)換超螢光。團隊首先對比測試了NaNdF4@NaYF4核殼結(jié)構(gòu)納米晶在穩(wěn)態(tài)和飛秒脈衝鐳射激發(fā)下的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜和螢光壽命。與Nd3+的常規(guī)上轉(zhuǎn)換發(fā)光相比，飛秒鐳射激發(fā)下Nd3+的上轉(zhuǎn)換發(fā)射強度和輻射躍遷速率提升了三個數(shù)量級，其中588nm（4G7/2→4I11/2）的螢光壽命從2.28μs縮短到2.5ns，且來自同一上能級躍遷（4G7/2）的588nm和656nm處螢光壽命明顯不同，表現(xiàn)出超螢光的特徵。
基於超螢光小樣本體系的Dicke模型，團隊揭示了Nd3+超螢光初始量子階段激發(fā)態(tài)粒子相干耦合與超螢光延遲特徵的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。隨著激發(fā)光功率密度增大，參與相干耦合的粒子數(shù)增多，Nd3+的上轉(zhuǎn)換發(fā)射逐漸增強，輻射衰減和延遲時間顯著縮短。其中，參與相干耦合的粒子數(shù)（N）高達912，是目前文獻報導(dǎo)的超螢光材料最高值。功率依賴關(guān)係測試表明，Nd3+的雙光子上轉(zhuǎn)換超螢光與激發(fā)光功率存在4次方關(guān)係，符合超螢光的理論預(yù)期。另外，依據(jù)Arecchi-Courtens限制條件，通過調(diào)節(jié)輻射體的有效輻射長度，還觀測到Nd3+上轉(zhuǎn)換超螢光的激發(fā)態(tài)弛豫振盪現(xiàn)象（Burnham-Chiaoringing），並實現(xiàn)對它的調(diào)控。這些結(jié)果為稀土上轉(zhuǎn)換超螢光及應(yīng)用奠定了理論和實驗基礎(chǔ)。
Nd3+的上轉(zhuǎn)換超螢光實驗資料圖
該工作突破了稀土離子因f→f禁戒躍遷存在發(fā)光效率低、螢光壽命長的局限性，為新型超快、高亮稀土上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料的設(shè)計合成及其在量子光學(xué)、快速超分辨成像等前沿領(lǐng)域的應(yīng)用開發(fā)提供了新途徑。相關(guān)結(jié)果於2024年11月15日線上發(fā)表在《自然·通訊》雜誌。
來源：福建物構(gòu)所
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