蘋(píng)果酸與氧化鎢納米形成機(jī)理分析

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當(dāng)前水熱條件下得到的三氧化鎢前驅(qū)體形貌，其影響因素很多，包括了內(nèi)部和外部環(huán)境因素。首先，在沒(méi)有結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的情況下，WO3固有的晶體結(jié)構(gòu)使其容易形成片狀。正交W03·0.33H20是由兩種不同類型的八面體層堆垛形成，其中一種八面體是[W06]，六個(gè)氧原子通過(guò)共價(jià)鍵連接在中心鎢原子的周圍;另一種八面體是[W05(H20)]，與[W06]八面體非常相似，不同之處在于垂直于赤道面的兩個(gè)鎢原子分別被終止的W=O鍵和稍短的W——OH鍵替代。這兩種結(jié)構(gòu)的八面體的晶體結(jié)構(gòu)示意圖如圖4.4所示。這種八面體層容易形成的原因主要有兩個(gè):第一，通過(guò)這兩種八面體可以通過(guò)共價(jià)鍵沿著赤道面無(wú)限延伸;第二，沿垂直方向相對(duì)不牢固的連接引起相鄰八面體層之間結(jié)合能力差，只能進(jìn)行有限生長(zhǎng)。另外，納米晶各個(gè)面的表面能不同也會(huì)導(dǎo)致不同面的生長(zhǎng)速率出現(xiàn)差異，對(duì)其最終形貌也有一定的影響。
當(dāng)外部環(huán)境隨著蘋(píng)果酸的加入而改變時(shí)，前驅(qū)體的形貌也會(huì)發(fā)生很大變化。莫若飛等人用紅外光譜證實(shí)了在一定條件下，檸檬酸中的輕基(一OH)和梭基(一COOH)能與鎢酸發(fā)生配位。因此，同為有機(jī)酸的蘋(píng)果酸含有的兩個(gè)梭基(一COOH)和一個(gè)輕基(一OH)也可能會(huì)與鎢酸配位而改變環(huán)境相的結(jié)構(gòu)，從而影響產(chǎn)物的生長(zhǎng)方向。形核初期，蘋(píng)果酸與鎢酸配位的同時(shí)也容易使其聚集到一起進(jìn)行生長(zhǎng)從而形成三維構(gòu)造。同時(shí)，蘋(píng)果酸還能促進(jìn)二維片狀結(jié)構(gòu)的生長(zhǎng)。對(duì)于正交的W03·0.33H20納米碟狀物，不同面的表面能的大小依次為{100}> {010}> {110}> {001 }。表面能高的面生長(zhǎng)速度快，而表面能低的面生長(zhǎng)速度相對(duì)較慢。表面能最高即生長(zhǎng)速度最快方向的面如{100}會(huì)在長(zhǎng)大過(guò)程中慢慢消失，而表面能相對(duì)較低即生長(zhǎng)相對(duì)較慢的面如{010}和{110}毋會(huì)在最終形貌中保留下來(lái)。因此，在蘋(píng)果酸的配位作用和表面能差異的雙重影響下，MA/W=1時(shí)組成球狀物的納米塊會(huì)出現(xiàn){010}和{110}釁面組成的兩面角。


 

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